飲用水消毒預(yù)處理工藝研究進展

• 2012-05-08
• 專題

在飲用水消毒工藝中，消毒劑不僅可以起氧化反應(yīng)而滅活微生物、去除水中藻類等，還可與水中有機物、Br^-、I^-,NO₂^-等發(fā)生取代或加成反應(yīng)而生成消毒副產(chǎn)物(DBPs)，而目前大量消毒副產(chǎn)物都被己證實是具有致畸、致突以及致癌性的。目前己確認(rèn)，三鹵甲烷(THMs)與直腸、結(jié)腸等消化系統(tǒng)的癌癥有關(guān)，飲用水中的THMs含量越高，隨著飲用時間的延長，對人體健康的損害越大，致癌的危險性也越高⁽¹⁾;鹵乙酸(HAAs)的單位致癌風(fēng)險遠(yuǎn)高于THMs ⁽²⁾。以N-亞硝基二甲胺(NDMA)為代表的亞硝胺類消毒副產(chǎn)物，由于其具有強致癌性，在國外己經(jīng)成為非鹵化含氮消毒副產(chǎn)物的研究熱點⁽³⁾。大量研究表明^(4-8)，對于目前廣泛研究的各類鹵代、含氮消毒副產(chǎn)物而言，源水中各種天然存在或污染排放的各種有機物是其重要的前體物。在DBPs的諸多控制途徑(去除DBPs前體物、改變與改進消毒劑的使用、去除生成的DBPs)中，利用單一或組合等預(yù)處理工藝去除源水中的DBPs前體物是比較經(jīng)濟可行的。木文將針對源水中以有機物為主的各種DBPs前體物的預(yù)處理工藝及去除途徑展開討論。

1強化混凝

強化混凝是通過改善混凝劑匹配和優(yōu)化混凝工藝條件等方法來提高對源水中溶解性有機物質(zhì)的去除率。常用的混凝劑有Al2(SO4)3、FeCl3、PFS(聚合硫酸鐵)、PAC(聚合氯化鋁)等。一般認(rèn)為，混凝沉淀對有機物的去除機理主要有3點：一是帶正電荷的金屬離子與帶負(fù)電荷的有機物膠體發(fā)生電中和而脫穩(wěn)凝聚；二是金屬離子與溶解性有機物分子形成不溶性絡(luò)合物而沉淀；三是有機物在礬花表面的物理化學(xué)吸附。研究表明⁽⁹⁾，強化混凝對水中DBPs前體物具有較好的去除效果。首先，強化混凝對有機物的去除效果主要取決于源水中有機物自身的物理化學(xué)性質(zhì)。林濤等⁽¹⁰⁾研究發(fā)現(xiàn)，混凝對分子量人于100000Da的有機物去除率達(dá)85%，對分子量小于500Da 的有機物基本無去除效果。王麗花等⁽¹¹⁾認(rèn)為，THMs及HAAs前體物主要是較小分子量的有機物，其中主要是分子質(zhì)量在3000Da以下的疏水性有機物，如腐殖酸和富里酸等。王麗花等⁽¹²⁾的研究表明，混凝沉淀對三鹵甲烷生成勢(THMFP)及鹵乙酸生成勢(HAAFP)具有一定去除效果，對THMFP去除率為33%~44%，對HAAFP去除率為36.7%~41.9%。此外，不同類型混凝劑對DBPs前體物的去除性能也有差異性。Uyguner等⁽¹³⁾用氯化鐵和明磯處理含腐殖酸水體，結(jié)果表明明磯能史有效地去除水中的腐殖酸；胡翔等⁽¹⁴⁾指出，聚硅酸硫酸鐵在混凝過程中可形成較人磯花，沉降速度快，去除有機物能力明顯優(yōu)于硫酸鐵、聚合硫酸鐵；曲久輝等⁽¹⁵⁾用高鐵酸鹽處理含富里酸水體，利用高鐵酸鹽具有氧化和絮凝的雙重作用，對富里酸的去除率達(dá)90%以上。由于鐵鹽和鋁鹽混凝劑在去除有機物的性能上表現(xiàn)優(yōu)異，梁好等⁽¹⁶⁾對高鐵酸鹽與聚合鋁聯(lián)用的研究表明，投加0.42、0.84和1.40mg/L的高鐵酸鹽再與30mg/L的聚合鋁聯(lián)用，對TOC為6.2mg/L的含藻類源水強化混凝的總有機碳(TOC)去除率分別為29.8%，32.6%，33.5%，比單純投加50mg/L聚合鋁都高。

2化學(xué)氧化

化學(xué)氧化是利用氧化勢能較高的氧化劑產(chǎn)生強氧化性的自山基，將水中有機物氧化分解，同時氧化無機物、去除浮游生物、細(xì)菌和色度等。在飲用水預(yù)處理工藝中常用的化學(xué)氧化劑有臭氧、高錳酸鉀以及雙氧水等，其中臭氧和高錳酸鉀由于其氧化能力較強而受到了研究者們的青睞。

在諸多氧化劑中，臭氧是一種氧化性非常強且具有較高利用前景的氧化劑，它與水中有機物作用主要通過兩種途徑：一是在pH較低的情況下直接氧化，即臭氧分子選擇性地直接氧化水中含有不飽和鍵的有機物，其中主要是一些疏水性天然大分子有機物，如腐殖酸、富里酸等；二是在pH比較高的情況下間接氧化，臭氧分子部分分解產(chǎn)生的羥基自由基與水中有機物作用，間接氧化具有非選擇性，能夠與多種有機物反應(yīng)。有研究表明，疏水性有機物是主要的氯化消毒副產(chǎn)物前體物⁽¹⁷⁾，而臭氧氧化可使疏水性有機物斷鍵開環(huán)，從而改變水中疏水性有機物/親水性有機物的比例，增加水中有機物的極性或親水性，提高DBPs前體物的可生化性，保證了后續(xù)工藝對DBP、前體物的有效去除⁽¹⁸⁾。Chen等⁽¹⁹⁾的研究中，臭氧氧化去除水中溶解性有機碳(DOC)達(dá)51.4%；Karnik等⁽²⁰⁾的研究中，催化劑作用下臭氧氧化去除水中DOC達(dá)50%；但Defrance等⁽²¹⁾研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)臭氧預(yù)處理后THMs含量會有明顯的增加，且由于pH、反應(yīng)時時間、TOC濃度及臭氧投加量(1~3mg/L)的不同，THMs增加的幅度也從15%至55%不等。Henderson等⁽²²⁾認(rèn)為，水體中藻類細(xì)胞解體、胞內(nèi)物質(zhì)外泄以及源水中或者藻類細(xì)胞殘體中大顆粒有機物或大分子有機物的不完全降解，都可能引起水中DOC增加，最終導(dǎo)致THMs產(chǎn)量的增加。臭氧只能降低水的紫外消光值，而不能顯著改變紫外吸收光譜的形狀，且TOC去除率也較低，因此單獨的臭氧氧化并不是一種去除有機物的有效力一法。

高錳酸鉀也是一種強氧化劑。一般來說，高錳酸鉀對有機物的氧化作用主要限于后者的官能基團和復(fù)合鍵的種類，特別是只對有機物的特種官能基團進行選擇性氧化。由于高錳酸鉀氧化能力較臭氧弱，不與臭氧反應(yīng)的有機物也不能被高錳酸鉀氧化，且高錳酸鉀亦不能將其氧化的有機物完全礦化為CO2和H2O，往往生成許多中間產(chǎn)物，因此更多時候高錳酸鉀不作單獨使用，而是與其它工藝聯(lián)用。因此，高錳酸鉀的凈化能力在不同的研究中差異較人。劉曉飛等⁽²³⁾的高錳酸鹽氧化對DBP、前體物的去除率可達(dá)20%以上，而臭氧氧化的去除率僅約10%，二者復(fù)合氧化可在一定程度上提高對THMFP和HAAFP的去除率；但張永吉等⁽²⁴⁾卻發(fā)現(xiàn)，高錳酸鉀增加了腐殖酸和其它親水物質(zhì)的碳碳不飽和雙鍵的含量，使其鹵代活性增加，使三鹵甲烷生成量升高。

3生物氧化

生物氧化是借助于微生物的新陳代謝作用來去除水中的有機物。水中的有機物分為可生物降解的有機物和難生物降解的有機物，生物氧化能將可生物降解的有機物分解成穩(wěn)定的無機物，以削減DBPs前體物的含量。常用的方法有生物濾池、生物轉(zhuǎn)盤、生物流化床、生物接觸氧化池以及膜生物反應(yīng)器等。1971年，小島貞男首次將生物接觸氧化法用于富營養(yǎng)化水源水預(yù)處理，在曝氣充氧條件下，源水中低濃度的可生物降解的有機質(zhì)被生物膜中好氧微生物降解并吸收利用，出廠水的水質(zhì)得到明顯改善。王世和⁽²⁵⁾的研究發(fā)現(xiàn)，源水經(jīng)過生物流化床停留6min，即可去除氨氮85%以上，生物流化床具有生物氧化和吸附絮凝的雙重作用，降低濁度15%以上，能有效改善后續(xù)處理的沉降和過濾性能，可節(jié)約80%的加氯量，從而減少DBPs的形成。劉建廣等⁽²⁶⁾研究了生物曝氣濾池對微污染水源水中氨氮及有機物的去除性能，實驗表明，生物曝氣濾池可高效去除氨氮與NO₂^-，其對氨氮的去除率可達(dá)80%以上，對水中可同化有機碳(AOC)的去除率達(dá)58% ,有效地去除了DBPs前體物。宋向陽⁽²⁷⁾用移動床生物膜反應(yīng)器和陶粒生物濾池處理微污染的源水，發(fā)現(xiàn)二者均能有效去除水中的天然有機物(NOM)、藻類和藻毒素等污染物，并有效地降低了消毒副產(chǎn)物生成勢。吳為中等⁽²⁸⁾比較研究了不同生物接觸氧化法的凈化效果，結(jié)果表明顆粒填料的淹沒式曝氣生物濾池對溶解性有機物(DOM)、DBPs前體物、氨氮、NO₂^-、TOC、COD_Mn,等的去除效果要明顯好于采用YDT彈性立體填料的中心導(dǎo)流筒曝氣生物接觸氧化法與肖接微孔曝氣生物接觸氧化法。孫治榮等⁽²⁹⁾研究了水溫對生物接觸氧化去除THMs前體物的影響，結(jié)果表明，當(dāng)水溫由15.8℃降至12.8℃時，THMs前體物的去除率由65.2%降至18.8%。革秉直等⁽³⁰⁾發(fā)現(xiàn)，在生物接觸氧化過程中，山于微生物新陳代謝產(chǎn)物溶解在出水中的緣故，也會導(dǎo)致出水有機物和消毒副產(chǎn)物的增加。

4光降解

在水處理過程中，由于紫外光(UV)對水中有機物具有直接或間接的降解能力，因而常作為對水中有機物等進行光化學(xué)降解的主要手段。對于UV對有機物的降解能力，許多研究都報道了UV能夠破壞水中溶解性有機物的結(jié)構(gòu)，增加其可生物降解性。Choi等⁽³¹⁾認(rèn)為，雖然UV能破壞水中溶解性有機物分子形成小分子有機物，但這些小分子有機物卻還不足夠小可供微生物直接利用。由于UV不能將水中有機物徹底地降解去除，因此在一些研究中發(fā)現(xiàn)了經(jīng)UV照射后消毒副產(chǎn)物增加的現(xiàn)象⁽³²⁾。為了強化UV對水中有機物的去除效果，一些研究中采用了光催化技術(shù)，通過在水中加入一定數(shù)量的半導(dǎo)體催化劑，在光輻射下產(chǎn)生強氧化能力的自由基氧化水中的有機物。魏宏斌等⁽³³⁾認(rèn)為，UV/TiO₂光催化技術(shù)在足夠的作用時間下，能夠?qū)⑺杏袡C物氧化為CO₂和水等簡單無機物。由于UV降解有機物的特性，單純UV照射對有機物并沒有顯著的去除效果，因此實際水處理工藝中史多是將UV與其它工藝聯(lián)合使用。

5膜分離

膜分離技術(shù)應(yīng)用于水處理始于20世紀(jì)80年代后期，主要有微濾(MF)、超濾(UF)、納濾(NF)、反滲透(RO)等，能夠有效去除水中的嗅、味、色度、微生物、DBPs前體物以及其它有機物，具有工藝適應(yīng)性強、操作及維護方便、易于實現(xiàn)自動化等特點。一般來說，MF和UF對水中高分子量有機物具有較好的去除效果，但是山于其膜孔徑與溶解性有機物相比較大，因此單獨應(yīng)用MF和UF膜對水中溶解性有機物的去除率并不高⁽³⁴⁾，而水中溶解性有機物被認(rèn)為是水中重要的DBPs前體物。另一方面，由于NF的分離機理為篩分和溶解擴散并存，NF可有效去除分子量大于200Da的各類物質(zhì)，部分去除單價離子和分子量低于200 Da的物質(zhì)，其分離性能明顯優(yōu)于UF和MF，與RO相比又具有部分去除單價離子、過程滲透壓低、節(jié)能等優(yōu)點。李靈芝等⁽³⁵⁾利用NF膜對微污染水源水的某市自來水進行深度處理試驗，結(jié)果發(fā)現(xiàn)NF工藝可有效地去除水中的氨氮、NO₂^-、TOC、致突變物等。Siddiqui等⁽³⁶⁾的研究中，NF對于THMFP、HAAFP和水合氯醛前體物的去除率分別達(dá)97%、94%和86%。膜分離技術(shù)是目前去除水中DBPs前體物最為有效的方法之一，但是水中存在的天然有機物容易引起膜污染⁽³⁷⁾，因此要求對源水進行嚴(yán)格的各種預(yù)處理和常規(guī)處理，以避免頻繁的膜淤塞和污染。

6離子交換

離子交換去除飲用水中有機物是隨著各種大孔離子交換樹脂和磁性離子交換樹脂(MIEX)的出現(xiàn)而發(fā)展起來的，前者孔較大，對有機物質(zhì)吸附可逆性好，抗有機物污染能力也較強；后者是目前研究較多的一種樹脂，其粒子孔徑是一般離子交換樹脂的1/5~1/2，因此有更大的比表而積，使得有機物不需要依賴粒子內(nèi)部孔道擴散就可與離子交換部位接觸而被去除。一般來說，離子交換樹脂對小分子量有機物具有顯著的去除效果，能有效控制消毒副產(chǎn)物生成。Tan等⁽³⁸⁾的研究中，離子交換樹脂對DOC的去除率達(dá)70%；Tumbas等⁽³⁹⁾的離子交換樹脂對THMFP的去除率達(dá)81%。Bolto等⁽⁴⁰⁾的離子交換樹脂對UV吸收物去除率高達(dá)90 %。就MIEX對有機物分子的去除特征而言，其可以去除所有分子質(zhì)量在680~1421 Da范圍內(nèi)的有機物和大部分分子質(zhì)量在320~576Da范圍內(nèi)的有機物⁽⁴¹⁾。陳衛(wèi)等⁽⁴²⁾研究了MIEX對水中有機物的去除性能，結(jié)果表明，MIEX對UV₂₅₄、DOC和COD_Mn的去除率分別穩(wěn)定在82%、66%和50%。此外，Tan等⁽⁴³⁾對弱堿性樹脂和強堿性樹脂對有機物的去除性能的比較表明，弱堿性樹脂對水中UV吸收物有較好的去除。

7活性炭吸附

活性炭吸附是目前去除飲用水中有機物、降低消毒副產(chǎn)物生成量的推薦工藝之一。活性炭結(jié)構(gòu)多孔、比表而積巨大，物理吸附能力較強，能有效吸附水中的各種有機物。Panyapinyopol等⁽⁴⁴⁾的研究表明，源水有機成分中的親水中性物質(zhì)和疏水酸性物質(zhì)是形成THMs的主要前體物。張曉健⁽⁴⁵⁾也發(fā)現(xiàn)，生物活性炭工藝能同時有效去除疏水性和親水性兩種有機物，去除率分別為29. 2%和23%，同時該工藝對 DOC、UV₂₅₄,THMFP、HAAFP的去除率分別為26%，70%，26.5%，52.2%。楊開等⁽⁴⁶⁾均研究表明，在濾前末預(yù)氯化或預(yù)氧化的條件下，生物活性炭對有機物和氨氮的去除效果顯著，COD_Cr和UV₂₅₄的平均去除率分別為40. 4%和48.9%。當(dāng)進水氨氮濃度在2mg/L以下時，其平均去除率為82.5%，濁度的平均去除率約82.4%，出水濁度的平均值為0. 51NTU。張文中等⁽⁴⁷⁾用粉末活性炭去除微污染源水中的COD_Mn，當(dāng)粉末活性炭投加量為30mg/L時，COD_Mn的去除率可達(dá)45.8%。董秉直等⁽⁴⁸⁾也發(fā)現(xiàn)，粉末活性炭表現(xiàn)出對小分子有機物較好的吸附效果，有效地去除了微污染源水中的有機物。有同樣報道，粉末活性炭也表現(xiàn)出對源水中有機物較好的去除效果，去除率高達(dá)83%；但同時，水中有機物較高的親水性會限制活性炭的傳質(zhì)和吸附過程以及吸附于活性炭上的有機物的脫落均可造成活性碳對有機物去除效果不理想。

8其它工藝

近年來，電化學(xué)技術(shù)因其處理效率高、操作簡便、易于實現(xiàn)自動化、環(huán)境兼容性好等優(yōu)點而受到普遍的重視。電化學(xué)技術(shù)處理飲用水主要是通過高壓或低壓凈電場的作用，使水體中的氧激活成為活性氧，如超陰離子自由基、過氧化氫、羥基自由基和單線態(tài)氧等，通過這些活性自由基的作用達(dá)到殺菌、滅藻的作用。魏守強等研究了以鋁作陽極，采用犧牲陽極電解法去除水中的腐殖酸，且不需向其中額外加入電解質(zhì)，結(jié)果表明，施加電壓越高，去除速率越快，去除率越高，在酸性或堿性條件下，去除效果更好。傅劍鋒研究了富里酸的光電催化過程，發(fā)現(xiàn)2h的光電催化可使耗氯量與二氯甲烷生成勢分別減少72%和81%。此外，超聲技術(shù)在水處理工藝中的應(yīng)用也受到了人們的關(guān)注。張勝華等研究了利用超聲空化作用去除水中天然有機物，經(jīng)20min超聲作用即可去除水中31. 6%的TOC。

9組合土藝

隨著水污染狀況的加劇，許多飲用水水源的水質(zhì)特性也變得愈加復(fù)雜化，單一的水處理工藝己不能滿足日益嚴(yán)格的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，大量的組合工藝應(yīng)運而生。光化學(xué)氧化技術(shù)是在化學(xué)氧化和光輻射的共同作用下，使氧化反應(yīng)在速率和氧化能力上比單獨的化學(xué)氧化、輻射有明顯提高的一種水處理技術(shù)。Chin等⁽⁴⁹⁾通過試驗證明，UV-O₃處理工藝對源水中TOC的去除效果要比單獨使用O₃或UV好得多。Toor等⁽⁵⁰⁾發(fā)現(xiàn)，水體在經(jīng)過UV-H₂O₂處理后生物可降解能力人人增加，于是用UV-H₂O₂聯(lián)合BAC用于水處理，結(jié)果顯著降低了DBPs前體物、TOC以及UV₂₅₄。

由于臭氧氧化可將大分子有機物破壞形成小分子有機物利于微生物吸收降解，因此一些研究中將臭氧與生物氧化技術(shù)聯(lián)用。張可欣研究了臭氧與陶粒生物濾池組合工藝，該工藝對二氯乙酸前體物有一定的去除作用，對二氯乙酸前體物的去除效果較為顯著。郭召海等的O₃-BAC組合工藝對COD_Mn和TOC的去除率分別可達(dá)70%和60 %。吳紅偉等將臭氧、生物陶粒和活性炭二者聯(lián)合用于處理飲用水源水，該組合工藝對UV₂₅₄、TOC、可生物降解溶解性有機碳(BDOC)、AOC、THMFP和HAAFP的去除率分別達(dá)到了95.1%、92.5%、98.4%、85.8% 、63. 1%和89.1%。一般認(rèn)為臭氧還具有助凝作用，于是劉海龍等采用臭氧強化混凝工藝處理高藻水，對藻類的去除率可達(dá)99.3%。對于活性炭，除常與臭氧聯(lián)合使用外也與其它生物氧化工藝以及膜濾技術(shù)等聯(lián)用。季民考察了生物陶粒過濾邵玫絮凝砂濾書舌性炭組合工藝對微污染源水中有機污染物和消毒副產(chǎn)物前體物的去除效果，結(jié)果表明該工藝能有效消減水中微量有機物的種類，經(jīng)該工藝處理后水中有機物山進水中54種降至25種，且該工藝出水中三鹵甲烷總含量不及常規(guī)混凝沉淀工藝出水中含量的五分之一。張捍民等用生物陶粒柱粉末活性炭膜生物反應(yīng)器系統(tǒng)對水中COD_Mn平均去除率達(dá)76. 97%。王琳等用活性炭-UF工藝處理飲用水，能有效地去除水中COD_Mn和UV₂₅₄，尤其是對腐殖酸和富敏酸有較高和穩(wěn)定的去除效果。李靈芝等采用顆粒活性炭-UF工藝處理微污染源水，對TOC的去除率可達(dá)90%。

此外，由于離子交換樹脂能夠較有效地去除水中有機物，因此研究者們希望通過離子交換樹脂與其它工藝組合強化對DBPs前體物的去除效果。Singer等⁽⁵¹⁾通過在混凝前增加MIEX, DOC去除率從50%增加到87% ，UV₂₅₄去除率從78%增加到94% , THMFP去除率從34%增加到89 % 。Korbutowicz等⁽⁵²⁾把MIEX工藝作為UF的預(yù)處理,DOC去除率達(dá)到80%, UV₂₅₄去除率達(dá)到90%。Johnson等⁽⁵³⁾用MIEX工藝預(yù)處理源水后進行臭氧氧化，DOC去除率可達(dá)70%以上，同時還減少了出水中澳酸鹽含量。Zhang等⁽⁵⁴⁾用MIEX和混凝以及膜濾技術(shù)聯(lián)用處理污水廠二沉池出水，對有機物的去除率達(dá)到90% , UV₂₅₄去除率達(dá)95 %。

綜上所述，各種前處理工藝在控制消毒副產(chǎn)物前體物的性能上各有所長，在實際水處理過程中應(yīng)根據(jù)水源水具體水質(zhì)特征選用合適的方法，在單一工藝不能達(dá)到出水要求時，可將不同工藝進行組合，將單一工藝的物理、化學(xué)以及生物作用有機地結(jié)合起來，強化對消毒副產(chǎn)物前體物的去除效果，達(dá)到最終消減消毒副產(chǎn)物產(chǎn)量的目的。同時，控制消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)生史應(yīng)該從源頭進行控制，即加強對水源水質(zhì)的保護，加人水污染治理力度，防莊水源水質(zhì)遭受污染破壞，這樣才能最人限度地控制消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)生，保障人類的飲水健康。

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注：本文為提供者翻譯，由于知識所限，其中錯誤在所難免，敬請原諒。如有問題可以查找原文。